目のボーンを制御するボーンで目を動かしてみました。
ヒエラルキーで左目のボーンを選択して、インスペクタでLook At Constraintコンポーネントをつけました。Sourcesの+ボタンで空欄を作り、そこに左目の制御用のボーンをアタッチして、Is Activeのチェックをいれます。
すると左目が変な方向を向いてしまいました。
そこで、Constraint Settingsを開き、Rotation Offsetに値を入れて目の向きを戻しました。
これで左目の制御ボーンを動かすと左目のボーンがそれを追って回転するようになりました。右目も同様に設定して、親の制御ボーンを動かすと両目が動きます。
アニメーションもつけられます。
頭を傾けても、ツールハンドルの向きをLocalにすると目を顔の向きに沿って動かせます。